2019/09/26 20:00

こんにちは!薬学生の皆さん。BLNtです。今回は、薬剤師国家試験問題の論点解説ではない番外編です。論点は、衛生と物理から、放射線です。今回の「松廼屋|論点解説」では、トリチウムの人体への影響および環境中のトリチウムについて解説します。

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松廼屋|論点解説 薬剤師国家試験対策ノート番外編 【衛生 / 物理】論点:放射線 / トリチウム

トリチウムを徹底解説します。苦手意識がある人も、この機会に放射線の基礎「トリチウム」を一緒に完全攻略しましょう!

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目次|

1|トリチウムの人体への影響
2|トリチウムの環境中での挙動
3| 参考資料

1|トリチウムの人体への影響


トリチウムの生物学的な影響について、解説します。文献1を参考資料として引用します。トリチウムは水素の放射性同位体で、低エネルギーのβ線(最大18.6keV/平均5.7keV)を放出します。物理的半減期は12年です。自然界由来のトリチウムは、大気上層において、宇宙線の中性子窒素原子核との衝突によって生成し、自然界の水循環系に取り込まれます。その一方で、人工由来のトリチウムは、核実験や原子力施設などから主としてトリチウム水(HTO)の形で環境中に放出されてきました。

トリチウムは生物へ比較的簡単に取り込まれます。人体にきわめて吸収されやすく、また、有機結合型トリチウム(OBT:Organically Bound Tritium)はトリチウムとは異なった挙動をとります。国際放射線防護委員会(ICRP)はトリチウム被ばく線量計算のために水分含有量を推定していますが、体重70kgの人の60%(42kg)が水分であると仮定しています。水分のうち56%は細胞内液、20%は間質リンパ球、7%は血しょう中に、残りは細胞外液として存在するものとされています。

飲料水や食物から摂取されたトリチウム水は胃腸管からほぼ完全に吸収され、一方、トリチウム水蒸気を含む空気を呼吸することによってトリチウムは肺に取り込まれほとんどが血液中に入ります。血中トリチウムは細胞に移行し、24時間以内に体液中にほぼ均等に分布します。さらに、トリチウムは皮膚から吸収されます

他方、有機成分として取り込まれた場合の有機結合型トリチウム(OBT)は一般に排泄が遅く、体内に長く留まる傾向があります。トリチウムは水素と同じ化学的性質を持つため生物体内での主要な化合物である蛋白質、糖、脂肪などの有機物に結合します。経口摂取したトリチウム水の生物学的半減期が約10日であるのに対し、有機結合型トリチウムのそれは約30日〜45日滞留するとされています。

トリチウムのβ線による外部被ばくの影響は無視できますが、一方、トリチウムで課題となる放射線影響は内部被ばくです。つまり、人に放射線障害が発生するおそれがある被ばく経路は、トリチウムを体内に取り込んだ場合です。人の場合にはトリチウムの内部被ばく事故例は少ないため、被ばく量と障害との関係については、主として動物実験からの推定が科学的な根拠とされます。放射線の生物学的効果を表す指標をRBE(Relative Biological Effectiveness,生物学的効果比)といいます。各種の生物学的指標に対するトリチウムβ線のRBEを示します。基準放射線をγ線とした場合、トリチウムβ線のRBEは1を超える報告が多く見られます。

種々の生物学的指標に対するトリチウムβ線のRBE(文献1|表2)※独自に作図

血球には赤血球、白血球(好中球、単球、マクロファージ、好酸球、リンパ球など)、血小板があり、これらはすべて骨髄の造血細胞から作られ、それぞれ機能が異なります。人の末梢血液をin vitro(生体外)で照射してTリンパの急性障害をしらべた結果、トリチウムの細胞致死効果はγ線より高く、また放射線感受性はいずれの血液細胞もマウスより人の方が高いことが明らかにされました。トリチウム被ばくの場合、幹細胞レベルで変化があっても通常の血液像の変化は小さいため、急性障害のモニタリングには幹細胞チェックが重要です。

トリチウム水を一時に多量摂取することは現実的にはあり得ないこととされますが、低濃度のトリチウム水による長期間被ばくの場合を考える必要があります。実際に、トリチウムを人が長期間摂取した被ばく事故例が1960年代にヨーロッパで起きています。トリチウムは夜光剤として夜光時計の文字盤に使用されています。これを製造する二つの施設で事故が発生しました。一つは、トリチウムを7.4年にわたって被ばくした例で、280TBq(=280兆Bq)のトリチウムと接触し、相当量のトリチウムを体内に取り込んだ事例で、尿中トリチウム量から被ばく線量は3〜6Svと推定されました。症状としては全身倦怠、悪心、その後白血球減少、血小板減少が起こり、汎血球減少症が原因で死亡していています(表3)。

人のトリチウム摂取例(文献1|表3)

もう一つの例も似たような症状の経過をたどり汎血球減少症が原因で死亡していますが、臓器中トリチウム量が体液中よりも6〜12倍も高く、体内でトリチウムが有機結合型トリチウムとして存在しているものと推定されました。

発電所および核燃料再処理施設の稼働によりトリチウムが放出されます。ブルックヘブン・トリチウム毒性プログラムは低濃度トリチウム水に長期間被ばくする場合の健康影響について示唆を与えています(表4)。長期トリチウム水飼育マウスにおいて、幹細胞の増殖抑制は1.67 Sv/年の被ばくから認められ、また、姉妹染色分体交換および再生肝染色体異常は5 Sv/年から認められました。

長期トリチウム水飼育マウスの生物効果(文献1|表4)

夜光剤を扱う施設ではラジウムペインター(塗装工)の骨肉腫がよく知られています。トリチウムの人への影響はラジウムの場合と異なります。トリチウムによる発がんに関する報告は多くないのですが、X線やγ線との比較によるRBEが動物での発がん実験や培養細胞がん化実験の結果で求められています(表5)。トリチウム水由来のβ線によって誘発されるがんのRBEはX線やγ線との比較で1〜2の範囲です。

トリチウム水誘発がんのRBE(文献1|表5)※独自に作図

その他、遺伝的影響を調べるために染色体異常の誘発、DNA損傷と修復などの細胞生物学的研究や、発生時期、すなわち胞子発生期、器官形成期、胎児期あるいは器官形成期における放射線感受性の研究が行われています。

2|トリチウムの環境中での挙動

トリチウムの環境中での挙動について、解説します。文献2を参考資料として引用します。宇宙線の作用(自然由来)または核実験(人工由来)によって生成された大気中トリチウムは、降雨などによって地上付近に移行し、空気、水および生体中等に広く分布します。日本での降水中トリチウム濃度は、現在(文献3)、大気圏内核実験が施行される以前のレベルに戻りました。しかし、大陸性気団に覆われたとき、トリチウム濃度の高い雨が降ることがあります。
降水 / 水道水

降水 / 河川水

降水中のトリチウムの年次推移(1975年 – 2018年)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

一方、大気中トリチウム濃度は減少傾向にありますが、降水中トリチウム濃度ほど減少していません。核施設から大気圏または水圏に放出されたトリチウムは、他の放射性核種と同様に大気・水の流れに従って移流・拡散します。大気中へ放出されたトリチウムは、大気から土壌への沈着、土壌から大気への再放出、土壌中移行、植物への取り込み等の挙動を示します。環境中トリチウムの特徴は移行速度が比較的速いことです。また、生体中では、組織と結合した有機結合型トリチウムが生成されます。

トリチウムの環境中挙動は、(1)地球規模での挙動と(2)局所的に放出された場合の挙動の二つに分けて考える必要があり、(1)は自然由来あるいは核実験起源のトリチウムの挙動調査および地球規模の長期間の被ばく線量評価の際に、(2)は施設の影響評価等の際に重要となります。

トリチウムは低エネルギーβ線放出核種(最大18.6keV、半減期12年)であるため、人への影響を考える場合は体内摂取、つまり内部被ばくのみを考慮します。国際放射線防護委員会(ICRP)が提示しているトリチウムの化学形別および年齢別の線量係数(Sv/Bq)、すなわち単位摂取放射能当たりの実効線量を表1に示します。

トリチウムの化学形別及び年齢別の線量係数(文献2|表1)

これによると、吸入および経口摂取のいずれの場合もトリチウム水(HTO)の線量係数は、トリチウムガス(HT)10000倍となります。また、植物等の組織と結合した有機結合型トリチウム(OBT)の線量係数はトリチウム水(HTO)の約2.3倍です。したがって、トリチウムによる被ばく線量を評価する場合にはその化学形を十分考慮する必要があります。

2-1|地球規模でのトリチウム挙動

トリチウムは自然界において常に生成されています。自然由来のトリチウムの主な生成場所は大気です。トリチウムは、大気上層において宇宙線の陽子や中性子と大気を構成している窒素や酸素との核反応により生成されます。この自然由来のトリチウムは、地球全体では生成と壊変が平衡した状態にあり、その存在量は約1.0〜1.3EBq(エクサベクレル)(1EBq=10^+18Bq=10^+6TBq)と原子放射線の影響に関する国連科学委員会(UNSCEAR)が推定しています。

他方、地球環境中トリチウムの最大の発生源は、大気圏内核実験、特に1954年以降の水爆実験です。1963年大気圏内核実験停止条約締結までに自然由来の200倍程度のトリチウムが放出されたと推定されています。その結果として環境中トリチウムレベルは大きく増加しましたが、1963年以降は核実験起源の大気中トリチウムは物理的崩壊および海水中への移行により、減少傾向を示しています。しかし、海洋との接触が少ない大陸では核実験起源のトリチウムがまだ残留しています。

環境中のトリチウムは大気の循環や降雨によって地上付近に移動し、空気、環境水(河川水、地下水、海水等)、植物や動物の生体中等に広く分布します。核実験開始前に測定された降水中トリチウム濃度は0.77Bq/Lです。それが1960年代の初めには12〜180Bq/Lまで増加しました。その後、減少し始め、現在(文献3)はほぼ核実験前のレベルに戻りつつあります。
水道水|

河川水|

降水(河川水・水道水)中のトリチウムの年次推移(1977年 – 2018年|月別)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

降水中トリチウムレベルが高かった頃、日本など、北半球の各地で降水中トリチウム濃度が春から夏にかけて高くなる現象が見られました。しかし、現在は降水中トリチウム濃度が低いため、季節によるはっきりとしたピークは見られません。大陸性気団に覆われたときにトリチウム濃度の高い雨が降ることなどが観測されています。

降水(河川水)中のトリチウムの年次推移(2003年 – 2018年|河川別)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計


降水(河川水)中のトリチウムの年次推移(1986年 – 2002年|河川別)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計


降水(河川水)中のトリチウムの年次推移(1977年 – 1983年|河川別)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

環境中トリチウム濃度を地域的に見ると、両極から赤道に向かって指数関数的に減少する緯度依存性があり、大気上層でのトリチウム生成率が極地方で大きいためと、成層圏から対流圏へのトリチウムの移行は極地ほど大きく、他方、赤道付近では蒸発による希釈が働くためと考えられます。大気中でのトリチウムの化学形は、3水素ガス状(トリチウムガスHT)、水蒸気状(トリチウム水HTO)、炭化水素状(主にトリチウム化メタンCH3T)等です。地上付近で測定された大気1m^3当たりの各トリチウム濃度の経年変化をに示します(文献2|図1)。

大気中のトリチウム濃度の経年変化(文献2|図1)

1970年頃に日本で測定されたトリチウム水濃度は約70mBq/m^3であり、1990年の年平均値は20mBq/m^3まで減少しました。一方、大気中トリチウム水濃度は、降水中トリチウム濃度ほど大きな濃度減少を示していません。これは、雨は大気上層のトリチウムの影響(核実験により成層圏に注入されたトリチウムの対流圏への降下)を大きく受けたのに対し、地表面付近の水蒸気は土壌や植物による地下水の蒸散や表面海水との交換の影響を受けるためと考えられます。最近の大気中のトリチウム濃度は5 - 20mBq/m^3程度で環境中の放射能として測定されています(文献3)。大気中の水蒸気が多い6月 - 7月に、大気の空気中のトリチウム放射能濃度が上昇する傾向が認められます。一方、大気の水分中のトリチウム放射能濃度は、3月 - 4月にかけて上昇する傾向が認められます。また、2005 - 2017年の大気中の空気のトリチウム放射能濃度は少しですが減少傾向を示している可能性が示されています。
空気当たり(mBq/m3)


水分当たり(mBq/L)

大気中のトリチウムの年次推移(2005年 – 2017年|刈刃郡刈刃村)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

大気中のトリチウムの年次推移は、測定地点によらず一定の傾向を示しますが、福島市の大気では、2011年と2014年と2017年に、他の都道府県と異なる数値を突発的に示している特徴があります。
刈刃村と福島市の比較|
空気当たり(mBq/m3)

水分当たり(mBq/L)

福島県 / 年次推移|空気当たり(mBq/m3)

様々な試料採取地 / 年次推移|空気当たり(mBq/m3)

大気中のトリチウムの年次推移(1989年 – 2017年|刈刃郡刈刃村)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

降水および河川水中のトリチウム濃度の経年変化を図2に示します。トリチウム水濃度は、水蒸気量とその比放射能(Bq/L)で決まるので季節変化を示し、1980 - 1997年の関東平野では夏の多湿期は冬の乾燥期より4倍程度高くなっていました(文献2)。

降水および河川水中のトリチウム濃度の経年変化(関東平野)(文献2|図2)

他方、北海道、京都府および愛媛県の河川の河川水中のトリチウム濃度は、1977 - 1991年は、月別でトリチウム放射能濃度が突出している現象が観察されますが、1999年以降は季節の影響が観察されません。これは、大気中の水蒸気中トリチウム濃度が、1999年以降、減少して地上付近で地上や河川中のトリチウム水と平衡状態となり、あらたに供給されることなく、物理的半減期で減少しながら一定となりつつあることに起因する可能性があります。

北海道 / 玉川(河川水)|

北海道 / 堀株川(河川水)|

京都 / 朝来川(河川水)|

愛媛 / 新川(河川水)|

降水(河川水)中のトリチウムの年次推移(1977年 – 1983年|河川別)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

2-2|局所的に放出されたトリチウム挙動

原子力施設から大気圏または水圏に放出されたトリチウムは、他の放射性核種と同様に大気や水の流れに従って移行および拡散をします。大気中へ放出されたトリチウムに特徴的な環境中移行は、大気から土壌への沈着、土壌から大気への再放出、土壌中移行、植物への取り込み等です。これらの移行は比較的速いため、事故時のように短時間に放出された場合の解析にはこれらの移行を動的に扱う必要があります。一方、平常運転時のように一定のレベルで放出される場合平衡状態を仮定することも可能です。環境中でのトリチウムの放出点から人体への移行経路は図3のように考慮されています。海水中のトリチウムは水産物によって取り込まれ、経口で人に取り込まれます。また、海水表面上のトリチウム水は水蒸気となって気圏および水圏において水の循環と同じ挙動をします。

トリチウムの人体への移行経路(文献2|図3)

海洋等の水圏へ放出されるトリチウムは、ほとんどトリチウム水であるため水とまったく同じ挙動をします。原子力施設から大気へ放出されるトリチウムの化学形は、主にトリチウムガス(HT)トリチウム水蒸気(HTO)です。大気中での拡散の仕方はトリチウムの化学形には依存せず同じです。しかし、土壌への沈着、植物への取り込み等は化学形によって異なります。また、環境中では種々の要因によりトリチウムの化学形が変化します。大気拡散中に土壌に接触したトリチウムの一部は沈着します。トリチウムの動植物による生物濃縮の可能性、すなわち有機結合型トリチウムの比放射能が同じ生体中の組織自由水中トリチウムの比放射能より高くなる可能性に関しては、トリチウム濃度を注意深く制御した室内実験では観測されておらず、トリチウムの生物濃縮はないことが確認されています。しかし、実験によっては見かけ上、生物濃縮が見られる場合があり、この原因として、環境中トリチウムの変動により過去の高濃度時に生成された有機結合型トリチウム濃度と、測定時の組織自由水中トリチウム濃度との間に差が生じたことなどが考えられています。

舞鶴市
空気当たり(mBq/m3)

水分当たり(mBq/L)

大気中のトリチウムの年次推移(1990年 – 2018年|京都府)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

静岡県 / 試料採取地点別|水分当たり(mBq/L)

大気中のトリチウムの年次推移(1998年 – 2018年|静岡県)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計

水分当たり(mBq/L)|高浜町
(1993 - 2018)

(1980 - 1998)

福井県 / 試料採取地点別

大気中のトリチウムの年次推移(1977年 – 2018年|福井県)※独自に集計・作図(データの出典:文献3)最大値で集計
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3|参考資料

原子力百科事典ATOMICA https://atomica.jaea.go.jp/
文献1. 放射線影響と放射線防護>放射線による生物影響>生物効果の基礎原理>トリチウムの生物影響(09-02-02-20|更新日2000年03月) https://atomica.jaea.go.jp/data/detail/dat_detail_09-02-02-20.html
文献2. 放射線影響と放射線防護>環境中の放射能>環境中での移行と挙動>トリチウムの環境中での挙動(09-01-03-08|更新日2004年08月) https://atomica.jaea.go.jp/data/detail/dat_detail_09-01-03-08.html
文献3. 日本の環境放射能と放射線 https://www.kankyo-hoshano.go.jp/kl_db/servlet/com_s_index 環境放射線データベース https://search.kankyo-hoshano.go.jp/servlet/search.top
※文献1の中で引用されている参考文献:
1)沢田 昭三,岡田 重文:核融合研究者のためのトリチウムの安全取扱いの目安−1990、8章 人のトリチウム摂取による障害、平成元年度文部省科学研究費補助金報告書
2)トリチウムに関するQ&A集:放射線影響協会(1997年3月)
3)トリチウムの影響と安全管理、日本原子力学会誌、39(11)p4-32(1997)
4)トリチウムの挙動に関する参考資料集:放射線影響協会(1998年3月)
5)渡利 一夫,稲葉 次郎(編):放射能と人体,研成社(1999年6月)
※文献2の中で引用されている参考文献:
1)佐伯 誠道(編):環境放射能−挙動・生物濃縮・人体被曝線量評価−、ソフトサイエンス社(1984)
2)一政 祐輔ほか:トリチウムの影響と安全管理、日本原子力学会誌、39(11), 914-942(1997)
3)「昭和62年度文部省科学研究費補助金研究成果報告書トリチウム資料集・1988」:核融合特別研究総合総括班事業(1988)
4)新 麻里子ほか:自然環境中トリチウム挙動、プラズマ・核融合学会誌、73(12), 1347-1356(1997)
5)本間 俊充、野口 宏:環境放出放射性物質による被曝評価、プラズマ・核融合学会誌、74(7), 707-715(1998)
6)ICRP:ICRP Publication 72,Pergamon Press,Oxford,(1995)
7)C.D. Burnham,R.M. Brown,G.L. Ogram,F.S. Spencer:An Overview of Experiments at Chalk River on HT Dispersion in the Environment,Fusion Technology,14,1159-1164(1988)
8)S. Okada and N. Momoshima:Overview of Tritium:Characteristics,Sources,and Problems,Health Physics,65(6),595-609(1993)
9)日本原子力研究所 東海研究所 保健物理部ほか:保健物理−管理と研究− No.37(1994年度)JAERI−Review 95−020
10)放射線影響協会:トリチウムの挙動に関する参考資料集、報告書 資料・データ/専門用語集(1998年3月)
11)放射線影響協会:核融合施設周辺のトリチウム挙動に関する報告書(2000年3月)
12)文部科学省 環境放射線データベース:http://search.kankyo-hoshano.go.jp/servlet/search.top
13)放射線医学総合研究所:放射能調査研究報告書(2000年12月)

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